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目前，充電機(jī)充電有機(jī)-無機(jī)鈣鈦礦太陽能蓄電池的轉(zhuǎn)換效率提升非常顯著。但是，器件的穩(wěn)定性提高仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。目前的研究表明，晶界（GB）會促進(jìn)離子遷移引發(fā)器件損壞。如何處理，才能提高材料在充電機(jī)充電鈣鈦礦太陽能蓄電池中的服役性能呢？本文首次采用了甲巰咪唑（MMI），采用原位轉(zhuǎn)換的方法改進(jìn)材料晶界處的結(jié)構(gòu)和性能，成功的提高提高了器件的穩(wěn)定性。
成果簡介

近日，北京理工大學(xué)的陳棋教授和李煜璟（共同通訊）研究員首次使用甲巰咪唑（MMI），通過原位轉(zhuǎn)化GBs處的殘余PbI2，構(gòu)建了表面“補(bǔ)丁”，得到的MMI-PbI2復(fù)合物，可以有效抑制離子遷移和金屬電極的擴(kuò)散。本文在微觀層面上進(jìn)行了表面“補(bǔ)丁”效應(yīng)的起源及其工作機(jī)制的實(shí)驗(yàn)和理論研究，展示了一種簡單而有效的方法來延長GB工程中的器件穩(wěn)定性，可以廣泛地應(yīng)用于鈣鈦礦光電子器件。相關(guān)成果以Grain-Boundary “Patches” by In Situ Conversion to Enhance Perovskite Solar Cells Stability為題發(fā)表在Advanced Materials上。
圖文導(dǎo)讀
圖 1 參照薄膜、MMI處理薄膜和制備MMI-PbI2復(fù)合物結(jié)構(gòu)表征

（a）GBs補(bǔ)丁形成過程示意圖；
（b，c）參照薄膜和MMI處理薄膜的SEM圖像；
（d）參照薄膜、MMI處理薄膜和制備MMI-PbI2復(fù)合物的XRD圖；
（e）參照薄膜和MMI處理薄膜的Pb 4f和S 2p的XPS譜圖。
2 充電機(jī)充電鈣鈦礦太陽能蓄電池的器件性能圖
（a）正反向掃描測量參照器件和最佳性能器件的J-V曲線圖；
（b）在最大功率點(diǎn)（偏置電壓0.936 V）下，穩(wěn)態(tài)光電流和穩(wěn)定的功率輸出圖；
（c）參照器件和MMI改性器件的遲滯系數(shù)圖；
（d）MMI處理器件和參照器件積分電流JSC和EQE光譜。
 3 器件穩(wěn)定性圖
（a）氮?dú)庵邪祽B(tài)條件下，器件性能與存儲時(shí)間關(guān)系圖；
（b）在氮?dú)夥諊校B續(xù)光明的器件穩(wěn)定性圖。
 4 參照薄膜和MMI處理薄膜的性能表征圖
（a）光照下，MMI處理和未處理的薄膜樣品不同光照下的吸收曲線；
（b）參照薄膜和MMI處理薄膜的缺陷形成能；
（c）MMI和無缺陷鈣鈦礦作用模型
（d）碘缺陷存在下MMI作用模型；
（e）MMI和氧缺陷作用模型。
 5 參照器件和MMI處理器件的元素分析圖
（a）失效參照器件中碘，銀和鉛的HAADF-STEM圖像和EDX圖；
（b）MMI處理器件中碘，銀和鉛的HAADF-STEM圖像和EDX圖；
（c）參照器件EDX線掃圖；
（d）MMI處理器件EDX線掃圖。
小結(jié)
本文通過表面“補(bǔ)丁”來改進(jìn)充電機(jī)充電鈣鈦礦太陽能蓄電池的穩(wěn)定性和效率。經(jīng)過MMI處理之后，晶界處殘余的PbI2原位轉(zhuǎn)化成了MMI-PbI2復(fù)合物。器件光電轉(zhuǎn)化效率達(dá)到了20.10％（穩(wěn)定在19.86％）而且?guī)缀鯖]有遲滯。此外，器件的壽命也顯著增強(qiáng)了：連續(xù)光照672 h后，依然保持了80％的初始效率。晶界“補(bǔ)丁”有效地抑制了金屬電極擴(kuò)散和離子遷移。這種技術(shù)簡單可行，具有普適性也能夠應(yīng)用到其他領(lǐng)域，為材料設(shè)計(jì)提供了新的策略。